研究进展
刘忠范院士团队AM | 湍流驱动合成蒙烯氮化硼异质结构助力无枝晶钾金属电池
日期：
2025-09-10 14:49
钾金属电池因其高能量密度和快速的离子传输动力学，被认为是下一代储能系统的有力候选者。然而，其实际应用受到阳极侧容量输出不足和枝晶生长问题的严重制约。近年来，石墨烯因其高表面能和优异的导电性被广泛用于修饰电极表面，而六方氮化硼（h-BN）则因其化学惰性、绝缘性和热稳定性被用作抑制枝晶的功能材料。将两者的优势结合，构建石墨烯包覆h-BN的异质结构，被认为是实现高性能钾金属电池的有效策略。
近日，北京石墨烯研究院刘忠范院士、宋雨晴研究员和苏州大学孙靖宇教授合作在《Advanced Materials》上发表题为“Turbulent Flow-Driven Synthesis of Graphene-Skinned Boron Nitride Heterostructures for Dendrite-Free Potassium Metal Batteries”的研究论文，通过流化床化学气相沉积（FB-CVD）方法，成功在h-BN粉末表面实现了层数可控（5–90层）的石墨烯均匀包覆，形成了原子级耦合的异质界面。
研究团队通过计算流体动力学（CFD）模拟揭示了流化床内湍流流动对颗粒分布和热质传递的调控机制。模拟结果表明，局部涡流能够有效防止颗粒团聚，实现反应前驱体和颗粒的均匀传输与分散，从而为石墨烯的均匀生长创造了理想环境。这种基于流体动力学的工艺控制，为实现大规模、批量化制备高质量异质结构粉体材料提供了新思路。
材料表征结果显示，所制备的Gr-skinned h-BN粉末具有高结晶性和低缺陷密度。扫描透射电子显微镜（STEM）和电子能量损失谱（EELS）分析证实了石墨烯与h-BN之间形成了清洁的范德华界面。X射线光电子能谱（XPS）分析进一步表明，材料中sp2杂化碳占主导地位，证明了石墨烯晶格的高完整性。
将所制备的蒙烯粉末用于修饰铝箔集流体（GBN@Al）后，其表面能达到43.27 mJ·m-2，显著提升了对钾的亲和性。接触角测试显示，GBN@Al对电解质具有优异的润湿性，接触角仅为14.7°。这些特性共同促进了钾金属以Frank-van der Merwe模式进行逐层沉积，有效抑制了枝晶的形成。
电化学测试方面，基于GBN@Al的钾金属电极在0.5 mA·cm-2的电流密度下可实现长达1050小时的稳定循环，成核过电位低于7 mV，库仑效率高达99%。交换电流密度测试和活化能计算表明，改性后的集流体显著降低了界面传输阻力，促进了钾离子的均匀沉积。
该研究不仅提供了一种可扩展制备高结晶度异质结构材料的新方法，还通过多尺度模拟与实验相结合的方式，深入揭示了流体动力学对材料生长的影响机制。所开发的蒙烯粉体制备方法在多种衬底上展现出良好的普适性，为其在其他能源存储系统中的应用奠定了基础。这项工作为未来钾金属电池的实际应用提供了重要的材料基础与理论支持。
研究亮点
1、采用流化床化学气相沉积（FB-CVD）技术，实现了在h-BN粉末表面可控、均匀生长多层石墨烯，形成原子级耦合的异质界面，克服了传统管式炉中因颗粒团聚导致的不均匀生长问题。
2、通过CFD模拟揭示了湍流流动对颗粒流体化行为和石墨烯生长质量的调控机制，表明适当的气流速度可延长气体停留时间、增强热质传递，从而提升石墨烯的结晶性和厚度均匀性。
3、所制备的Gr-skinned h-BN修饰铝箔集流体具有高表面能和优异电解质润湿性，能显著降低钾成核过电位，实现了1050小时以上的稳定循环和99%的库仑效率，表现出优异的枝晶抑制能力。
图片速览
图1 Gr-skinned h-BN@Al集流体的结构设计与钾沉积行为示意图
图2 FB-CVD制备的Gr-skinned h-BN的形貌、结构与成分表征
图3 不同生长时间下石墨烯在h-BN表面的域尺寸、包覆率与厚度演化
图4 不同气流速度下流化床内流体行为模拟与石墨烯生长质量分析
图5 基于梯度生长时间的GBN@Al集流体的电化学性能对比与机理分析
研究结论
该研究通过流化床化学气相沉积技术成功制备了石墨烯包覆h-BN的异质结构粉末，并系统研究了其作为钾金属电池集流体修饰材料的性能。CFD模拟表明，湍流流动可有效优化颗粒流化行为和气体停留时间，从而实现对石墨烯厚度和结晶性的精确调控。电化学测试显示，GBN@Al集流体具有高表面能和低成核过电位，可促进钾的均匀沉积并显著抑制枝晶生长，最终在对称电池中实现了超过1050小时的稳定循环。该研究为高性能钾金属电池的界面工程提供了新思路，并展示了FB-CVD在批量制备二维异质结构粉体材料方面的巨大潜力。
文献链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202509937
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